Se interesó por la óptica y en 1664 publicó "Experimentos y consideraciones relativos a los colores", una obra que el propio Boyle reconoció superada por la "Micrografía", de su discípulo Robert Hooke, publicada un año después, pero que tuvo una significativa influencia en la óptica de Isacc Newton.
Boyle tomó un lugar prominente dentro del Colegio Invisible, asociación cuyos miembros se consagraban al cultivo de la ciencia. A menudo, esta asociación se reunía en el colegio Gresham, ubicado en Londres; algunos otros de sus miembros mantenían reuniones en Oxford, ciudad a la que el químico trasladó su residencia.
En 1657, realizó una de sus primeras contribuciones científicas, cuando con la ayuda de Hooke desarrolló una máquina neumática, también conocida como máquina Boyleana, con la cual comenzó a realizar una serie de experimentos sobre las propiedades del aire.
Luego publicó una relación de los trabajos realizados con ese instrumento, bajo el título de "Nuevos experimentos físico-mecánicos sobre la elasticidad del aire y sus efectos".
En "El químico escéptico" (1661), el científico criticó la teoría del filósofo griego Aristóteles, según la cual la materia está compuesta por cuatro elementos: Tierra, aire, fuego y agua.
Entre las más importantes contribuciones de Boyle está la ley que lleva su nombre y establece que la presión de un gas en un recipiente cerrado es inversamente proporcional al volumen del mismo, lo cual refiere que si el volumen del contenedor aumenta, la presión en su interior disminuye y viceversa.
Según sus críticos, el mayor mérito de Boyle como investigador científico fue descubrir el aire en la propagación del sonido, las investigaciones en torno a la fuerza expansiva en la congelación del agua y de la gravedad específica e hidrostática.
Además de ser filósofo natural Boyle dedicó mucho tiempo a la teología, mostrando cierta inclinación a los aspectos prácticos e indiferencia por las polémicas.
Tras la ajetreada actividad a la que se enfrentó durante casi toda su vida, su salud comenzó a deteriorarse, por lo que se apartó de sus compromisos públicos y su relación con la Royal Society se fue haciendo lejana, llegando a ser excusado de recibir visitas, salvo en ocasiones especiales.
Robert Boyle murió en la ciudad de Londres, el 30 de diciembre de 1691, a los 68 años de edad.
Ley de Boyle-Mariotte
La Ley de Boyle-Mariotte (o Ley de Boyle), formulada por Robert Boyle y Edme Mariotte, es una de las leyes de los gases ideales que relaciona el volumen y la presión de una cierta cantidad de gas mantenida a temperatura constante. La ley dice que el volumen es inversamente proporcional a la presión:
donde es constante si la temperatura y la masa del gas permanecen constantes.
Cuando aumenta la presión, el volumen disminuye, mientras que si la presión disminuye el volumen aumenta. El valor exacto de la constante k no es necesario conocerlo para poder hacer uso de la Ley; si consideramos las dos situaciones de la figura, manteniendo constante la cantidad de gas y la temperatura, deberá cumplirse la relación:
Además se obtiene despejada que:
Donde:
= Presión Inicial
= Presión Final
= Volumen Inicial
= Volumen Final
donde es constante si la temperatura y la masa del gas permanecen constantes.
Cuando aumenta la presión, el volumen disminuye, mientras que si la presión disminuye el volumen aumenta. El valor exacto de la constante k no es necesario conocerlo para poder hacer uso de la Ley; si consideramos las dos situaciones de la figura, manteniendo constante la cantidad de gas y la temperatura, deberá cumplirse la relación:
Además se obtiene despejada que:

Donde:
= Presión Inicial
= Presión Final
= Volumen Inicial
= Volumen Final
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